Le moyen le plus simple d'y parvenir est de déplacer l'ensemble de votre dossier personnel sur le disque externe. Apple conçoit son système d'exploitation pour que le dossier personnel de l'utilisateur soit portable, mais tout ce qui se trouve à l'intérieur de ce dossier personnel dépend réellement de l'emplacement/du stockage du dossier.
Vous pouvez parfois modifier l'emplacement d'éléments tels que la bibliothèque musicale iTunes ou la bibliothèque iPhoto (les parties qui ne sont pas mises en cache depuis Internet).
Le déplacement de l'oiseau et des données de synchronisation est un élément qui semble exceptionnellement difficile à réaliser sur le plan technique et susceptible de provoquer des ruptures et des erreurs. Avez-vous envisagé de réduire le stockage ou de déplacer d'autres fichiers hors du volume de démarrage afin que votre cache local iCloud puisse être sur le même stockage que le dossier utilisateur (et éventuellement le système d'exploitation lui-même ?)? Ce n'est clairement pas ce que vous espériez, mais avec ces détails - peut-être pouvez-vous déplacer tous les fichiers utilisateur ou trouver un hébergement différent.
Si l'on résume cette question à un oui/non sous MacOS 10.13, je dirais qu'il n'est pas sûr d'essayer de déplacer ces données ailleurs et qu'il est préférable d'alléger les données entrant dans iCloud si vous ne voulez pas en avoir 76 Go sur le Mac où se trouve votre dossier personnel.